Prací prostředky způsobující
eutrofizaci
Vladimír Kočí
Ústav chemie ochrany prostředí VŠCHT, Technická 5, 166 28 Praha 6. E-mail: vladimir.koci@vscht.cz
Vznik otázky toxických účinků zeolitických pracích prostředků
Lidskou
činností se do povrchových vod dostává nadměrné množství nutrientů, jež vede ke
změnám kvality vody a důsledky nejen pro vodní rostliny a živočichy, ale i pro
antropogenní využívání vody. Jedná se především o sloučeniny s biologicky
dostupnými formami fosforu a dusíku.
Nárůst koncentrace sloučenin fosforu v povrchových vodách působí negativní jev eutrofizaci a následně zvýšený nárůst fytoplanktonu, sinic a řas, s celou řadou nepříznivých dopadů. Významným zdrojem fosforečnanů v odpadních a následně i povrchových vodách jsou syntetické prací prostředky obsahující cca. 25-30% fosforečnanů jakožto aktivační přísadu. Předpokládá se, že při výhradním používání fosforečnanových pracích prostředků ve středoevropských poměrech, by byl fosfor z detergentů zastoupen v městských odpadních vodách 40ti až 50ti procenty.
V sedmdesátých letech byly započaty práce na hledání efektivní náhrady fosforečnanů jinou látkou, která by nevykazovala negativní vliv na životní prostředí. Perspektivně se jevily syntetické hlinitokřemičitany a svými iontovýměnnými schopnostmi především zeolit A. Zpočátku nebyl sice schopen plně nahradit všechny funkce fosforečnanů, ale posléze byla nalezena vhodná směs zeolitu, polykarboxylátů a dalších látek, která již dokázala fosforečnany zastoupit. V této etapě byly rovněž zeolity zkoumány z hlediska dopadu jejich používání na životní prostředí. Veškeré pokusy se jevily jako negativní a žádný nepříznivý účinek zeolitu na vodní ekosystémy zaznamenán nebyl. Státy, které se aktivně zabývaly otázkou fosforečnanů v povrchových vodách rychle přistoupily k jejich náhradě v pracích prostředcích zeolity.
Obr. 1 Krystalická struktura zeolitu A. [[1]]
V některých zprávách jsou syntetické zeolity hodnoceny, vzhledem k možným dopadům jejich používání na životní prostředí, velice kladně, jinde je jejich vliv pokládán za identický s fosforečnany. V poslední době je však působením vlivných zájmových skupin používání zeolitu místo fosforečnanů stále zpochybňováno. Je poukazováno na jeho neefektivitu ve vázání iontů hořčíku, nevhodné vlastnosti vedoucí k usazování na vláknech praných textilií, abrazivní vlastnosti poškozující prací zařízení, nemožnost biologického rozkladu apod. Některé obavy z používání zeolitů jsou částečně opodstatněné, jiné jsou spíše důsledkem iracionálních postojů. O jisté panice v hodnocení působení zeolitu na životní prostředí svědčí například situace z Jaderského moře v letech 1990-92, kdy tamní rozvoj bílé pěny "mořského sněhu", tvořené agregáty řas s mikročásticemi, byl přisuzován vzrůstající koncentraci zeolitu v mořské vodě [[2]]. Tato poněkud unáhlená hypotéza byla záhy vyvrácena na pracovní konferenci Zeolite Science [[3]] začátkem října 1994 a brzy na to na kongresu v Sorrentu [[4]].
Ukázalo se, že některé vlastnosti zeolitu, které byly dříve vnímány jako negativa, mají naopak pozitivní přínos: nerozpustnost zeolitu – adsorpce uvolněných barviv a nečistot, vliv na lepší sedimentovatelnost aktivovaného kalu, vyšší cena zeolitu a naproti tomu levnější praní se zeolitickými pracími prostředky [[5],[6]] . U některých negativních vlastností bylo nebo je otázkou času, kdy budou úspěšně vyřešeny. Důležitá je především vůle řešit je konstruktivně.
Významný předěl v otázce používání zeolitů v pracích prostředcích bylo zveřejnění dnes často citované disertační práce M.M.Garcii zabývající se toxickými účinky zeolitu na vodní organizmy [[7]]. Podle práce zeolity působí toxicky na vodní zooplankton (vířníci, perloočky), takže umožňují nárůst fytoplanktonu tím, že hubí jeho přirozené konzumenty. Takové tvrzení však dosavadní přístup k otázce nárůstu fytoplanktonu ve vodách staví obrazně řečeno na hlavu. Jako dodatek je třeba uvést, že citovaný výzkum byl sponzorován organizací CEEP (Centre Europeen d´Etudes des Polyphosphates) a konzultován s organizací SCOPE (Scientific Committee on Phosphates in Europe)[5]. Výše zmíněné disertační práci je z vědeckého hlediska mnohé vytýkáno [5], přesto je základním kamenem na kterém staví firmy vyrábějící fosforečnanové prací prostředky svoji argumentaci proti používání zeolitů. Plné posouzení všech ekologických aspektů náhrady polyfosforečnanů zeolity v pracích prostředcích nebylo dosud učiněno a stále zůstává kontroverzním námětem.
Obr. 2 Fotografie krystalů zeolitu A používaného v pracích prostředcích pořízená elektronovým mikroskopem [1].
Podíl detergentů na výsledné koncentraci fosforu ve splaškových vodách
Do splaškových vod se polyfosforečnany dostávají zejména z pracích prostředků. Před rozmachem používání syntetických detergentů byla koncentrace veškerého anorganického fosforu v rozmezí od 3 do 10 mg.l-1. Podstatná část tohoto fosforu pocházela z fekálií. Dnes obsahují odpadní vody z velkoprádelen obvykle 40 až 100 mg.l-1 veškerého anorganického fosforu.
Na dlouholetou spornou otázku, zda hlavní podíl fosforečnanů ve vodách pochází z fekálií, detergentů či zemědělství odpověděl s dostatečnou průkazností vládní Projekt Labe [[8]]. Tento projekt umožnil rozsáhlé monitorování koncentrace fosforečnanů v různých vodách a tím konkrétní úvahy o jejich genezi v prostředí. V závěrečné zprávě tohoto projektu za léta 1992-1994 se uvádí, že dominující přísun sloučenin fosforu do povodí Labe je z bodových zdrojů (vyústění městských a průmyslových kanalizací a odtoky z čistíren odpadních vod - 60%) a na druhém místě ze zdrojů difúzních (rozptýlených menších bodových zdrojů - 34%). Na plošné zdroje (zemědělství, eroze, mokré a tuhé depozice) připadá asi jen 5%.
Obr. 3 Podíl jednotlivých typů zdrojů znečištění na celkovém zatížení povodí Labe fosforem Pcelk.
Bodové zdroje znečištění mohou být čištěny na ČOV. Biologická aktivace dokáže odstranit přibližně 20-40% fosforu, systémy se zvýšeným odstraňováním přibližně 55%. Účinnější je chemické srážení. To je však nákladnější, ale především se pouze mění forma výskytu, ze které může být později fosfor za určitých podmínek opět uvolněn. Významnou část zdrojů fosforu tvoří difúzní zdroje, které nemohou být ošetřeny na ČOV. Co se plošných zdrojů týče, nejsou příliš významné. V devadesátých letech nebyl pozorován žádný jednoznačný pokles koncentrace fosforečnanů, ačkoli docházelo k transformaci zemědělství a od nadměrného hnojení se již upustilo. Proto úvahy o tom, že by se především zemědělství mělo podílet na snižování přínosu fosforečnanů do prostředí, tzv. racionálním hnojením, jsou v současné době považovány za neopodstatněné (to se ovšem netýká otázky dusičnanů). Kdyby se v našich poměrech používaly převážně fosforečnanové prací prostředky, je reálný předpoklad, že podíl fosforu v odpadních vodách by pocházel ze 40-50% z detergentů. Na základě těchto skutečností je odůvodněné vedle snah o zvýšené odstraňování fosforu na ČOV zaměřit se i na prevenci vzniku odpadů obsahujících fosfor, a to zejména na oblast pracích prostředků. [[9]]
Srovnání toxických účinků zeolitických a fosforečnanových pracích prostředků
Na vysoké škole chemicko-technologické byl prováděn výzkum srovnávající toxické účinky obou typů pracích prostředků na vodní organizmy. Cílem práce bylo posoudit zda mohou být prací prostředky, které obsahují zeolity toxičtější ve srovnání s detergenty fosforečnanovými. S tímto ohledem byly voleny i testované látky. Jednalo se o prací prostředky dostupné na trhu, resp. které byly dostupné v roce 1996-97, kdy byla práce započata. Původní snaha o testování modelových pracích prostředků, kdy by byly testovány prášky fosforečnanové i zeolitické, avšak připravené podle vlastní receptury, byla zavržena s tím, že testování reálných pracích prášků bude mít význam nejen pro srovnání toxicity zkoumaných forem detergentů, ale bude přínosné nebo alespoň informativní pro vodohospodářské či ekologické orgány. Dále je v recepturách komerčních detergentů velké množství látek, které mohou ve spojení se zeolity či jinými přítomnými látkami působit synergicky a zvyšovat výslednou toxicitu neočekávaným způsobem. Všechny tyto látky není možné v laboratorních podmínkách zajistit, zejména s ohledem na výrobní tajemství výrobců. Výsledky práce na komerčně dostupných detergentech mohou být i dobrým srovnáním pro budoucí testování nových pracích prostředků.
Bylo třeba sehnat takové detergenty, jejichž složení je identické, aby se lišily pouze druhem aktivační přísady, builderu. Ze všech detergentů dostupných na trhu byly vybrány 4 páry pracích prostředků, jež splňovaly uvedené kritérium. Jsou to prací prostředky: Colon, Lanza a Color - od každého detergentu druh fosforečnanový (P) a zeolitický (Z), a prací prášky Azúr (P) a Persil (Z), které tvoří pár detergentů, jehož složení, vyjma aktivačních přísad, je rovněž identické. Výrobci jednotlivých detergentů jsou firmy Henkel (Color, Persil, Azúr) a Benckiser (Colon, Lanza).
Příprava vzorků po procesu praní
Zajímavá je rovněž otázka, jak se mění toxické účinky pracích prostředků vlivem procesu praní. Jedná se o složitý fyzikálně-chemický proces, který může významnou měrou ovlivňovat vlastnosti zkoumaných látek. Byly proto rovněž testovány odpadní vody po standardním procesu praní obsahující definovaná množství testovaných detergentů.
Odpadní voda po procesu praní by měla obsahovat nečistoty běžné v prací vodě z domácností a zároveň by praní mělo probíhat s pranou tkaninou. K získání modelové odpadní vody reprodukovatelným způsobem byla použita „standardní metoda praní“ na přístroji Linitest, Original Hanau. Tato metoda používá nejen standardizovanou nečistotu, ale i standardní bavlněnou tkaninu ČSN 80 0120. Na přístroji je možno nastavit požadovanou teplotu. [[10]]
Proces standardního praní se provádí následujícím způsobem. Přístroj Linitest se vytemperuje, do osmi nádobek přístroje o objemu 250 ml se vloží proužek standardně znečištěné tkaniny o velikosti 6 × 7,5 cm a přidá se 100 ml prací vody obsahující prací prostředek. Koncentrace pracího prášku byla zvolena 5 g.l-1. Doba praní byla 15 minut při 22 otáčkách za minutu. Získaná odpadní voda byla použita pro testování toxicity. [[11]]
Testy toxicity pracích prostředků
V následujících odstavcích jsou podrobně diskutovány výsledky testů toxicity pracích prostředků na jednotlivých testovacích organizmech. Pro srovnávání toxických účinků detergentů v jednom páru byl vedle NOEC, LOEC a EC50 s intervaly spolehlivosti použit poměr EC50/NOEC a EC50/LOEC [[12],[13]]
Testy na rybách
Toxické účinky detergentů Lanza jsou u zeolitické a fosforečnanové formy přibližně stejné. Intervaly spolehlivosti hodnot EC50 se před i po procesu praní značně překrývají. U ostatních párů pracích prostředků byla zaznamenána větší citlivost testovacích organizmů na zeolitickou formu pracích prostředků (výjimku tvoří Persil a Azúr před praním). Zeolitické detergenty vykazují statisticky významně nižší hodnoty EC50 a jsou tedy pro ryby toxičtější. Toxicita pracích prostředků před a po procesu praní se významně nelišila.
Větší citlivost ryb na přítomnost zeolitického pracího prostředku je pravděpodobně způsobena nerozpustnými částicemi zeolitu. Tyto drobné částice se usazují na žábrách ryb a způsobují tak dysfunkci tohoto orgánu. Ryby se dusí a hynou i když je v testovaném roztoku dostatek rozpuštěného kyslíku. Tomu odpovídalo i chování ryb. V toxických koncentracích se rychle shromažďovaly pod hladinou vody a lapaly po vzduchu. [13,[14]]
Testy na perloočkách
Výsledky testů toxicity na perloočkách byly překvapivé. Na základě těchto hodnot nelze tvrdit, že by zooplankton byl citlivější na zeolitické prací prostředky. Detergent Lanza je před procesem praní toxičtější, po procesu jsou hodnoty EC50 srovnatelné (s přihlédnutím k intervalům spolehlivosti). Poměr EC50/NOEC je však u fosforečnanových forem výrazně vyšší. Prací prostředky Colon mají srovnatelné EC50 po procesu praní, před praním je hodnota zeolitického prostředku statisticky významně nižší, avšak poměr EC50/NOEC je opět u fosforečnanových forem detergentu vyšší. U pracích prostředků Color byly zaznamenány téměř shodné hodnoty EC50, EC50/NOEC jsou u zeolitických forem vyšší. Fosforečnanový Azúr je před praním toxičtější než Persil. Po praní lze oba prostředky považovat za zhruba stejně toxické. Ač má Persil statisticky významně nižší hodnotu EC50, jsou si intervaly spolehlivosti obou forem detergentů blízké a poměr EC50/NOEC je u Persilu nižší.
Lze tvrdit, že toxické účinky fosforečnanových i zeolitických detergentů na perloočky jsou srovnatelné, u zeolitických detergentů poněkud příznivější. Tvrzení, že zeolitické detergenty jsou škodlivější z hlediska toxického působení na vodní zooplankton [7] nebylo potvrzeno. [13,14]
Testy na řasách
Zajímavé výsledky poskytl test na zelené řase zelenivce, Chlorella kessleri. Jednalo se o dlouhodobý, chronický test a byl očekáván výrazný rozdíl v působení zeolitických a fosforečnanových pracích prostředků na nárůst řasové biomasy. Původní představa o působení látek na řasy byla taková, že po prvotním stresu způsobeném toxickými účinky tenzidů a dalších biologicky rozložitelných látek dojde k rychlému nárůstu řas ve vzorcích s fosforečnanovými prostředky. Ve vzorcích zeolitických detergentů byla očekávána další inhibice růstu v důsledku odčerpávání živin zeolitem. I v chronickém provedení testu však takový výsledek zaznamenán nebyl.
U detergentu Lanza jsou EC50 obou forem vzhledem k intervalům spolehlivosti srovnatelné, poměr EC50/NOEC fosforečnanové modifikace je však výrazně vyšší. Detergenty Colon jsou před procesem praní srovnatelné, ač EC50/NOEC fosforečnanové modifikace je opět výrazně vyšší, po procesu praní je sice EC50 zeolitické modifikace statisticky významně nižší, ale z praktického hlediska nevýznamný. Detergent Color Z je výrazněji toxičtější ve srovnání s Colorem P před procesem praní, EC50/NOEC jsou však srovnatelné. Po procesu praní došlo k výraznému nárůstu toxických účinků fosforečnanové modifikace, kdy je nejen EC50 tohoto prostředku statisticky významně nižší, ale i EC50/NOEC je značně vyšší. Fosforečnanový Azúr je před praním toxičtější než zeolitický Persil, EC50 je statisticky významně nižší, EC50/NOEC je výrazně vyšší, po praní je naopak Persil mírně toxičtější, rozdíl však je vzhledem k intervalům spolehlivosti zanedbatelný. Překvapivé bylo, že žádná z testovaných látek nepůsobila stimulačně ani při nízkých koncentracích. Zaznamenaná stimulace přesáhla kritickou hodnotu 100% stimulace pouze u Coloru Z po praní (103%, cdetergentu = 30 mg.l-1), Colonu P před praním (190%, cdetergentu = 100 mg.l-1) a Lanzy P před praním (117%, cdetergentu = 30 mg.l-1). Důvodem, že řasy ve fosforečnanových detergentech nerostly podle očekávání více byl patrně fakt, že v roztocích chyběly řasám další látky nezbytné pro jejich nadměrný růst. To dokazuje i nevýrazný stimulační efekt v testu s fosforečnanem sodným. Bylo by proto dobré provést testování trofie fosforečnanových a zeolitických detergentů s testy na limitní prvky tj. s přídavky P a N případně dalších živin. Dá se předpokládat, že s přídavkem dusíku by fosforečnanové detergenty byly výrazně stimulující. To by odpovídalo i reálným podmínkám, kdy je v životním prostředí vlivem lidské činnosti dostatečné množství dusíku, jež je schopno pokrýt potřeby autotrofních organizmů v případě jejich vyššího nárůstu způsobeného vyšší koncentrací fosforu, limitního faktoru. Celkově lze hodnotit obě formy pracích prostředků jako srovnatelné co se týče jejich toxického působení na řasy. Zajímavé bylo potvrzení dobré biologické rozložitelnosti tenzidů. Ač byly testovací jamky sérologických destiček bez inokula, docházelo k patrnému odbourávání tenzidů. Ve vyšších koncentracích těsně pod letální koncentrací nedošlo k úplnému uhynutí kultury, ale k oddálení její exponenciální fáze růstu o cca 10-14 dní. Po delší době byly řasové kultury schopné i v těchto vyšších koncentracích dosáhnout nárůstu biomasy srovnatelného s kontrolou. [13,14,[15]]
Testy na klíčivost semen
Semena hořčice bílé nejsou na přítomnost pracích prostředků ve vodě příliš citlivá. Toxické účinky detergentů zeolitických a fosforečnanových na klíčivost semen jsou srovnatelné. Color P poskytuje sice statisticky významně nižší hodnotu EC50, ale Color Z má naopak vyšší poměr EC50/NOEC. Pouze fosforečnanový Azúr vykazuje nižší EC50 i vyšší EC50/NOEC. U ostatních pracích prostředků jsou EC50 zeolitických i fosforečnanových variant detergentů vzhledem k intervalům spolehlivosti shodné. [13,14]
Testy na vířnících
Mořský vířník Brachionus plicatilis se osvědčil jako velice citlivý organizmus. U pěti z osmi testovaných látek vykazoval větší citlivost než perloočka. Zároveň byla výhodou homogenita testovacích organizmů zajištěná způsobem získávání organizmů vyrostlých za identických podmínek. Homogenita testovacích organizmů se pozitivně projevila v nízkých odchylkách a následně v zúžení intervalů spolehlivosti hodnot EC50.
Extrémně úzké intervaly spolehlivosti umožnily rozlišit statisticky významně i velmi malé rozdíly EC50. Z praktického hlediska je však nutné považovat rozdíly v jednotkách mg.l-1 za nevýznamné. Ve dvou párech pracích prostředků (Colon, Persil a Azúr) byly zeolitické modifikace toxičtější než fosforečnanové. U jednoho páru byla toxičtější fosforečnanová (Lanza) a u jednoho byly rozdíly EC50 statisticky nevýznamné. Poměry EC50/NOEC jsou ve všech párech detergentů srovnatelné. Obecně lze říci, že rozdíly v toxickém působení zkoumaných látek na vířníky jsou malé. Na vířníky působí zhruba stejně jak v zeolitické, tak fosforečnanové prací prostředky. Statisticky významné rozdíly hodnot EC50 a úzké intervaly spolehlivosti spíše poukazují na citlivost testovacího organizmu a vhodnost použité metody. [13,14]
Luminiscenční baktérie
K výrazným rozdílům v inhibici světelné produkce fotoaktivních bakterií mezi pracími prostředky fosforečnanovými a zeolitickými nedocházelo. Ač je možné vzhledem k získaným intervalům spolehlivosti považovat hodnoty EC50 u většiny párů pracích prostředků za srovnatelné, je tu patrná tendence zeolitických detergentů způsobovat větší inhibici světelné produkce bakterií. V případě prostředků Lanza je rozdíl hodnot EC50 dokonce i statisticky významný. To, že ve všech experimentech (výjimkou je Lanza Z) docházelo po delším působení toxické látky ke snížení hodnoty EC50, je přirozený jev. [13,14]
Shrnutí
Podle výpočtu založeného na reálných předpokladech lze odhad množství pracích prostředků v komunálních odpadních vodách odhadnout na 40 mg.l-1 [[16]]. Hodnota je získána výpočtem z roční spotřeby pracích prostředků obyvatelstvem a množstvím čerpané vody. Ve splaškových vodách lze tuto hodnotu považovat za nejvyšší možnou. Vstupem do recipientů pak dochází k naředění minimálně 1:10 a lze pak za maximální hodnotu PEC (Predicted Environmental Concentration) považovat 4 mg.l-1. V případě, že jsou splaškové vody přiváděny na ČOV, jsou výsledné koncentrace již podstatně nižší [1,[17]]. Toto číslo je sice značně variabilní (mění se v různých zemích i v průběhu roku), ale pro hrubou orientaci postačí.
Pro hodnocení toxických účinků látek jsou ze všech použitých testů rozhodující výsledky na nejcitlivějším organizmu. Vzorky před procesem praní, které byly testovány i na mořských organizmech, působily nejvíce toxicky na mořské vířníky Brachionus plicatilis. Vířníci zde vykazují větší citlivost než perloočky. Zajímavý je i výsledek Lanzy Z, kde byl ze všech testovacích organizmů nejcitlivější test na luminiscenčních baktériích. Na vzorky po procesu praní, kdy byly použity pouze sladkovodní testovací organizmy, byly podle očekávání nejčastěji nejvíce citlivé perloočky, 4 z 8 vzorků. Zároveň se tu potvrdil předpoklad, že proces praní neovlivní významnou měrou toxicitu pracích prostředků. Praním došlo k mírnému snížení toxických účinků látek na testovací organizmy.
Srovnání získaných hodnot v jednotlivých párech nám poskytuje následující informace pro porovnání toxických účinků zeolitických a fosforečnanových pracích prostředků:
Před procesem praní působily fosforečnanové prací prostředky toxičtěji ve dvou párech (Lanza, Azúr), v jednom páru byl zeolitický detergent toxičtější než fosforečnanový (Colon) a v jednom páru byly toxické účinky obou forem detergentů shodné. Po procesu praní jsou toxické účinky fosforečnanových i zeolitických detergentů přibližně stejné. U třech párů pracích prostředků (Lanza, Colon, Color) jsou hodnoty EC50 vzhledem k intervalům spolehlivosti srovnatelné. EC50 zeolitických detergentů jsou sice nižší, poměry EC50/NOEC jsou však u fosforečnanových prostředků výrazně vyšší. Výjimkou je pár Persil a Azúr, kde EC50 i EC50/NOEC u zeolitického Persilu vypovídá o větší toxicitě tohoto detergentu. Rozdíl je sice statisticky významný, z praktického hlediska však zanedbatelný.
Rozdíly EC50 v jednotkách (či desítkách u méně citlivých organizmů) mg.l-1, i když jsou statisticky významné, nemusí být podstatné pro reálné podmínky, kdy dochází nejen k naředění recipientem, ale i k biologickému rozkladu. V případě, že jsou splaškové vody obsahující prací prostředky čištěny na ČOV, nelze již tak malé rozdíly v toxickém působení detergentů považovat za rozhodující.[[18],[19]]
Závěr
Rozdíly v toxických účincích zeolitických a fosforečnanových detergentů nejsou tak veliké, aby byly zásadní pro posouzení zda je ta či ona forma pracího prostředku ekotoxikologicky přijatelnější. Na základě výsledků této práce lze považovat jiná než ekotoxikologická kritéria za rozhodující pro posouzení zda jsou zeolitické či fosforečnanové prací prostředky vhodnější z ekologického či národohospodářského hlediska. K definitivnímu zodpovězení otázky, zda je vhodné nahradit fosforečnany zeolity je třeba brát do úvahy jiná ekologická, technologická a ekonomická hlediska. Příkladem jsou cena a dostupnost, bioakumulace, způsob odstraňování látek na ČOV, prací účinnost, poškozování praných textilií, vliv na prací zařízení, vliv na stokovou síť a recipienty atd. Z hlediska řešení vysoké trofie našich povrchových vod se však jeví jako vhodnější používat fosforečnanové prací prostředky pouze v místech s kanalizací napojenou na ČOV využívající technologie zvýšeného odstraňování fosforu. V ekologicky citlivějších oblastech pak bude lepší používat zeolitické prací prostředky. Je zde tedy prostor, aby se i „laici“ podíleli na stavu trofie našich povrchových vod. [[20]]